sintesis dan karakterisasi nanokatalis

Download Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

Post on 22-Feb-2018

243 views

Category:

Documents

0 download

Embed Size (px)

TRANSCRIPT

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    1/87

    i

    SINTESIS DAN KARAKTERISASI NANOKATALISCuO/TiO2 YANG DIAPLIKASIKAN PADA PROSES

    DEGRADASI LIMBAH FENOL

    tugas akhir 2

    disusun dalam rangka penyelesaian Studi Strata 1

    untuk memperoleh gelas Sarjana Sains

    Oleh

    Mastuti Widi Lestari

    4350407040

    Kimia S1

    JURUSAN KIMIA

    FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

    UNIVERSITAS NEGERI SEMARANG

    2012

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    2/87

    ii

    PERSETUJUAN PEMBIMBING

    Tugas Akhir II ini telah disetujui oleh Pembimbing untuk diajukan ke

    Sidang Panitia Ujian Tugas Akhir II Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan

    Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Negeri Semarang.

    Semarang, November 2012

    Pembimbing I Pembimbing II

    Drs. Subiyanto H.S., M.Si. Ir. Sri Wahyuni, M.Si.NIP. 19510421 197501 1 002 NIP. 19651228 199102 2 001

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    3/87

    iii

    PERNYATAAN

    Penulis menyatakan bahwa yang tertulis di dalam Tugas Akhit II yang

    berjudul: Sintesis dan Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2 yang Diaplikasikan

    Pada Proses Degradasi Limbah Fenol

    di susun oleh:

    nama : Mastuti Widi Lestari

    NIM : 4350407040

    Benar-benar hasil karya penulis sendiri, bukan jiplakan dari karya tulis

    orang lain, baik sebagian atau seluruhnya. Pendapat atau temuan orang lain yang

    terdapat dalam Tugas Akhir II ini dikutip atau dirujuk berdasarkan kode etik

    ilmiah.

    Semarang, November 2012Penulis

    Mastuti Widi Lestari

    NIM. 4350407040

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    4/87

    iv

    PENGESAHAN

    Tugas Akhir II yang berjudul:

    Sintesis dan Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2 yang Diaplikasikan Pada

    Proses Degradasi Limbah Fenoldi susun oleh:

    nama : Mastuti Widi Lestari

    NIM : 4350407040

    telah dipertahankan dihadapan sidang Panitia Ujian Tugas Akhir II FMIPA

    UNNES pada tanggal

    Panitia Ujian,Ketua Sekretaris

    Prof. Dr. Wiyanto, M.Si. Dra. Woro Sumarni, M. Si.

    NIP. 19631012 198803 1 001 NIP. 19650723 199303 2 001

    Ketua Penguji

    Harjito, S.Pd, M.Sc.NIP. 19720623 200501 1 001

    Anggota Penguji/ Anggota Penguji/Pembimbing I Pembimbing II

    Drs. Subiyanto H.S., M.Si. Ir. Sri Wahyuni, M.Si.NIP. 19510421 197501 1 002 NIP. 19651228 199102 2 001

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    5/87

    v

    MOTTO DAN PERSEMBAHAN

    MOTTO

    A warrior of light knows that the ends do not justify the

    means, because there are no ends, there are only means.

    (Paulo Coelho)

    PERSEMBAHAN

    Karya kecil ini ku persembahkan untuk

    kedua orang tuaku yang tak hentinya

    mendoakanku.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    6/87

    vi

    KATA PENGANTAR

    Alhamdulillah, segala puji dan syukur penulis panjatkan kepada Allah

    SWT atas limpahan rahmat dan karunia-Nya, sehingga penulis dapat

    menyelesaikan Tugas Akhir II dengan judul Sintesis dan Karakterisasi

    Nanokatalis CuO/TiO2 yang Diaplikasikan Pada Proses Degradasi Limbah

    Fenol.

    Pada kesempatan ini, penulis mengucapkan terima kasih kepada semua

    pihak yang telah membantu, baik dalam penelitian maupun penyusunan Tugas

    Akhir II. Ucapan terima kasih penulis sampaikan kepada:

    1. Dekan Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Negeri

    Semarang.

    2. Ketua Jurusan Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam,

    Universitas Negeri Semarang.

    3. Bapak Drs. Subiyanto H.S., M.Si., dosen pembimbing I yang telah

    memberikan ilmu, petunjuk dan bimbingan dengan penuh kesabaran sehingga

    Tugas Akhir II ini dapat terselesaikan.

    4.

    Ibu Ir. Sri Wahyuni, M.Si., dosen pembimbing II yang telah memberikan

    motivasi, bimbingan, pengarahannya dan bantuan baik materiil maupun

    spiritual sehingga Tugas Akhir II ini menjadi lebih baik.

    5. Bapak Harjito, S.Pd., M.Sc., penguji utama yang telah memberikan

    pengarahan, motivasi dan bimbingan dalam penyusunan Tugas Akhir II ini.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    7/87

    vii

    6. Bapak dan Ibu Dosen Jurusan Kimia FMIPA UNNES yang memberikan

    bekal ilmu kepada penulis.

    7. Bapak, Ibu atas bantuan doa, finansial dan semangat sehingga Tugas Akhir II

    ini berjalan lancar.

    8. Nani Maharani dan Binar Panunggal serta keluarga besar yang telah

    memberikan doa dan motivasi .

    9. Sahabat-sahabat kimia angkatan 2007 yang sebagai teman bertukar pikiran

    sekaligus motivator dalam penyelesaian Tugas Akhir II ini.

    10. Seluruh teknisi laboratorium kimia UNNES yang dengan kesabaran memberi

    fasilitas selama penelitian.

    11. Semua pihak yang terkait yang tidak dapat penulis sebutkan satu persatu,

    yang telah membantu dalam penyusunan Tugas Akhir II ini.

    Demikian ucapan terima kasih dari penulis, mudah-mudahan Tugas Akhir II ini

    dapat bermanfaat dan dapat memberikan konstribusi positif bagi perkembangan

    ilmu pengetahuan dalam dunia penelitian.

    Semarang, November 2012

    Penulis

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    8/87

    viii

    ABSTRAK

    Lestari, Mastuti Widi. 2012. Sintesis dan Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2yang Diaplikasikan Pada Proses Degradasi Limbah Fenol. Tugas Akhir II.Jurusan Kimia, Program Studi Kimia, Fakultas Metematika dan IlmuPengetahuan Alam, Universitas Negeri Semarang. Pembimbing I: Drs.Subiyanto H.S., M.Si., Pembimbing II: Ir. Sri Wahyuni, M.Si.

    Kata kunci : CuO/TiO2, degradasi fenol.

    Telah dilakukan sintesis katalis berukuran nanometer CuO/TiO2 dengan metodesol-gel dimodifikasi menggunakan Polietilen Glikol (PEG). CuO/TiO2yang telahdisintesis dan dikarakterisasi kemudian diaplikasikan untuk degradasi fenol.CuO/TiO2disintesis dengan variasi temperatur kalsinasi, yaitu 400C, 500C dan600C, yang kemudian diberi nama K-400, K-500 dan K-600. Data XRDmenunjukkan bahwa K-400 menunjukkan fasa anatase sedangkan K-500 dan K-600 terdapat puncak rutil. Perhitungan ukuran partikel dari data XRDmenunjukkan masing-masing ukuran CuO/TiO2, yaitu 6,89 nm, 17,716 nm dan41,877 nm. Hal ini menunjukkan bahwa semakin tinggi temperatur kalsinasimenyebabkan kenaikan ukuran partikel dan terbentuknya fasa rutil. Karakterisasimenggunakan metode BET menunjukkan masing-masing luas permukaanCuO/TiO2 yaitu, 89,2 m

    2/g, 76,87 m2/g dan 29,94 m2/g. Hal ini menunjukkan

    bahwa semakin tinggi temperatur kalsinasi akan mengurangi luas permukaanCuO/TiO2. Dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dan BET maka dipilih K-400 untuk diaplikasikan sebagai katalis. K-400 dikarakterisasi dengan SEM-EDXmenunjukkan bahwa morfologi kristal yang terbentuk tidak homogen dan masihterdapat unsur karbon yang berasal dari reaktan pada saat sintesis. Uji aktifitaskatalis pada degradasi fenol menunjukkan waktu optimum degradasi pada t=50menit dengan persentase degradasi 60,625%. Proses degradasi dilakukanmenggunakan oksigen sebagai zat pengoksidasi pada reaktorslurry. Hasil analisisGC-MS menunjukkan terbentuknya senyawa 2-propanon yang diduga merupakanhasil oksidasi dari fenol.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    9/87

    ix

    DAFTAR ISI

    Halaman

    HALAMAN JUDUL.............................................................................................. i

    PERSETUJUAN PEMBIMBING....................................................................... ii

    PERNYATAAN.................................................................................................... iii

    HALAMAN PENGESAHAN.............................................................................. iv

    MOTTO DAN PERSEMBAHAN ......................................................................... v

    KATA PENGANTAR.......................................................................................... vi

    ABSTRAK.......................................................................................................... viii

    DAFTAR ISI......................................................................................................... ix

    DAFTAR GAMBAR........................................................................................... xii

    DAFTAR TABEL.............................................................................................. xiii

    DAFTAR LAMPIRAN...................................................................................... xiv

    BAB 1. PENDAHULUAN .....................................................................................1

    1.1.Latar Belakang ................................................................................................... 1

    1.2.Permasalahan...................................................................................................... 3

    1.3.Tujuan Penelitian ............................................................................................... 4

    1.4.Manfaat Penelitian ............................................................................................. 4

    BAB 2. TINJAUAN PUSTAKA ............................................................................5

    2.1 Fenol ................................................................................................................... 5

    2.2 Pengolahan Limbah Fenol dengan Degradasi .................................................... 7

    2.3 Proses Degradasi Katalitik Limbah Fenol........................................................ 10

    2.4 Katalis .............................................................................................................. 12

    2.5 Nanopartikel CuO/TiO2untuk Proses Degradasi ............................................. 14

    2.6 Pengukuran Kadar Fenol Menggunakan Spektrofotometer UV-Visible ......... 16

    BAB 3. METODE PENELITIAN .......................................................................18

    3.1 Populasi dan Sampel ........................................................................................ 18

    3.2 Variabel Penelitian ........................................................................................... 18

    3.2.1 Variabel Bebas ........................................................................................ 18

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    10/87

    x

    3.2.2 Variabel Terikat ...................................................................................... 18

    3.2.3 Variabel Terkendali ................................................................................. 18

    3.3 Rancangan Penelitian ....................................................................................... 19

    3.3.1 Bahan dan Alat ........................................................................................ 19

    3.3.1.1 Bahan .......................................................................................... 19

    3.3.1.2 Alat .............................................................................................. 19

    3.4 Cara Kerja ........................................................................................................ 20

    3.4.1 Preparasi Nanokatalis CuO/TiO2secara Sol-Gel Modifikasi ................. 20

    3.4.2 Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2 ...................................................... 21

    3.4.2.1 Penentuan Fase dan Ukuran Kristal CuO/TiO2......................... 21

    3.4.2.2 Penentuan Luas Permukaan, Rerata Jari-jari dan

    Volume Pori CuO/TiO2............................................................. 21

    3.4.2.3 Analisis Morfologi dan Komposisi CuO/TiO2.......................... 22

    3.4.3 Uji Aktifitas Nanokatalis CuO/TiO2 untuk Degradasi Fenol .................. 23

    3.4.4 Pengujian Fenol Sisa Degradasi Menggunakan Metode Adisi Standar .. 23

    BAB 4. HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN.....................................26

    4.1 Preparasi Nanokatalis CuO/TiO2secara Sol-Gel Modifikasi .......................... 26

    4.2 Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2 ............................................................... 27

    4.2.1 Penentuan Fase dan Ukuran Kristal CuO/TiO2..................................... 28

    4.2.2 Penentuan Luas Permukaan, Rerata Jari-jari Pori dan

    Volume Pori CuO/TiO2 ......................................................................... 30

    4.2.3 Analisis Morfologi dan Komposisi CuO/TiO2........................................ 31

    4.3 Uji Aktifitas Nanokatalis CuO/TiO2untuk Degradasi Fenol ........................... 35

    4.4 Analisis Senyawa Hasil Degradasi Fenol ........................................................ 38

    BAB 5. PENUTUP ................................................................................................40

    5.1 Kesimpulan ...................................................................................................... 40

    5.2 Saran ................................................................................................................. 41

    DAFTAR PUSTAKA ........................................................................................... 42

    LAMPIRAN .......................................................................................................... 46

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    11/87

    xi

    DAFTAR GAMBAR

    2.1 Struktur fenol .............................................................................................. 6

    2.2 Reaksi oksidasi fenol................................................................................... 9

    2.3 Struktur kristal CuO .................................................................................. 14

    2.4 Struktur fase Kristal TiO ........................................................................... 15

    2.5 Reaksi pengompleksan fenol dan 4-aminoantipirin .................................. 17

    3.1 Rangkaian alat proses oksidasi katalitik ................................................... 20

    4.1 Pola difraksi sinar-X CuO/TiO2 ................................................................ 28

    4.2 Foto SEM K-400 dengan perbesaran 500 kali dan 20.000 kali ................ 32

    4.3 Foto SEM CuO/TiO2dalam Manivel et al.,2010 dengan perbesaran

    3000 kali .................................................................................................... 32

    4.4 Spektrum EDX K-400 ............................................................................... 33

    4.5 Kurva persentase degradasi berbanding waktu degradasi ......................... 36

    4.6 Kromatogram senyawa hasil degradasi fenol ........................................... 38

    4.7 Spektrum massa senyawa hasil degradasi fenol........................................ 39

    Gambar Halaman

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    12/87

    xii

    DAFTAR TABEL

    2.1 Penelitian oksidasi katalitik senyawa fenol............................................... 12

    4.1 Perubahan warna dan kenampakan CuO/TiO2berdasarkan perlakuan

    temperatur kalsinasi .................................................................................. 27

    4.2 Komposisi fase kristal TiO2pada CuO/TiO2............................................ 29

    4.3 Ukuran partikel kalsinasi CuO/TiO2dari analisis XRD ........................... 30

    4.4 Hasil karakterisasi luas permukaan spesifik, rerata jari-jari pori dan

    volume total CuO/TiO2 ............................................................................. 31

    4.5 Komposisi padatan CuO/TiO2................................................................... 33

    4.4 Analisis kadar fenol sisa degradasi ........................................................... 36

    4.5 Analisis kromatogram senyawa hasil degradasi fenol .............................. 38

    HalamanTabel

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    13/87

    xiii

    DAFTAR LAMPIRAN

    1. Skema Cara Kerja .................................................................................. 51

    2. Hasil Karakterisasi Menggunakan XRD ................................................ 55

    3. Perhitungan Ukuran Kristal.................................................................... 58

    4. Hasil Karakterisasi Menggunakan BET ................................................. 60

    5. Hasil Karakterisasi Menggunakan SEM-EDX....................................... 66

    6.

    Perhitungan Kadar Fenol Sisa Degradasi ............................................... 687. Hasil Analisis Fenol Sisa Degradasi Menggunakan GC-MS ................. 70

    8. Dokumentasi Penelitian ......................................................................... 73

    Lampiran Halaman

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    14/87

    1

    BAB 1

    PENDAHULUAN

    1.1 Latar Belakang

    Aktivitas perindustrian yang semakin pesat menghasilkan berbagai jenis

    limbah logam berat dan organik yang dapat menjadi permasalahan serius bagi

    kesehatan dan lingkungan (Slamet et al., 2005). Limbah yang mengandung

    senyawa beracun tidak dapat digunakan kembali secara ekonomi dan pada banyak

    hal, pengolahan secara biologis tidak dapat dilakukan karena limbah tidak

    biodegradable(Sadana dan Katzer; dalam Massa et al., 2004).

    Komponen-komponen organik yang berbahaya diantaranya adalah fenol

    yang terdapat dalam limbah cair sebagai hasil buangan dari industri penyulingan

    minyak bumi, gas, farmasi, tekstil, dan industri rumah tangga. Limbah fenol

    berbahaya karena merupakan limbah organik yang termasuk dalam kategori

    Bahan Berbahaya Beracun (B3) (Swantomo et al., 2009). Senyawa ini dapat

    dikatakan aman bagi lingkungan jika konsentrasinya berkisar antara 0,5 s.d 1,0

    mg/L sesuai dengan KEP No.51/MENLH/10/1995 dan ambang batas fenol dalam

    air baku air minum adalah 0,002 mg/L seperti dinyatakan oleh BAPEDAL

    (Slamet et al., 2005).

    Beberapa metode telah dilakukan untuk pengolahan limbah; recovery,

    pengabuan, adsorbsi, pengolahan secara biologis dan oksidasi kimia. Oksidasi

    senyawa organik dalam katalis padat telah dikembangkan. Senyawa organik dapat

    diubah menjadi karbondioksida dan air pada temperatur dan tekanan yang relatif

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    15/87

    2

    rendah melalui proses oksidasi katalitik (Stuber et al., 2001). Sebagai oksidator,

    digunakan gas seperti oksigen, ozon, H2O2, permanganat, klorin dan hipoklorit

    pada tekanan atmosfer dan diatas tekanan atmosfer pada beberapa katalis seperti

    mangan oksida (Hamilton et al.; dalam Harmankaya dan Gndz, 1998).

    Perkembangan penggunaan katalis untuk proses oksidasi katalitik masih

    belum memuaskan. Seperti misalnya, katalis yang digunakan untuk mengoksidasi

    hanya bekerja pada konsentrasi rendah dalam media encer dan tidak dapat

    dipisahkan pada akhir proses (Sadana dan Katzer; dalam Massa et al., 2004).

    Umumnya katalis yang digunakan adalah katalis heterogen. Katalis heterogen

    yang digunakan biasanya dalam bentuk logam murni atau oksidanya. Kesulitan

    yang sering dijumpai dalam penggunaan katalis logam murni antara lain memiliki

    stabilitas termal yang rendah dan mudah mengalami penurunan luas permukaan

    akibat pemanasan dan sintering. Hal inilah yang mendorong untuk memperbaiki

    kinerja dan mengatasi kelemahan katalis logam murni dengan mendispersikan

    komponen logam pada pengemban yang memiliki luas permukaan besar.

    Pemakaian pengemban dapat memperpanjang waktu pakai katalis dan luas

    permukaan pengemban yang besar akan meningkatkan dispersi logam.

    Pengemban yang sering digunakan adalah senyawa logam transisi (Sariman;

    dalam Wardhani, 2009).

    Katalis heterogen berbasis tembaga oksida seperti CuO/Al2O3mempunyai

    kemampuan yang luar biasa dalam proses oksidasi fenol dan beberapa senyawa

    berbahaya lainnya (Luna et al., 2009). Pada temperatur 160-250oC, tembaga

    oksida merupakan katalis yang paling aktif untuk oksidasi fenol dan aktivitasnya

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    16/87

    3

    dapat bertambah jika dicampur dengan Co, Zn dan Ti (Pintar dan Levec, 1992;

    dalam Silva et al., 2003). Dari pernyataan tersebut, akan dilakukan penelitian

    yang bertujuan mensintesis nanokatalis CuO/TiO2dengan menambahkan larutan

    polimer Polyethylene Glycol (PEG). PEG berfungsi sebagai zat pendispersi.

    Katalis yang disintesis diharapkan mampu menghasilkan katalis dengan luas

    permukaan yang besar dan dapat diaplikasikan untuk degradasi limbah fenol.

    Kelebihan dari metode ini adalah prosesnya yang tidak rumit, tidak membutuhkan

    waktu yang lama dan ukuran kristal mencapai nanometer (1-100 nm).

    Katalis dengan kristalinitas yang baik dan luas permukaan yang besar

    diperoleh dengan melakukan variasi terhadap temperatur pemanasan. Variasi

    temperatur dilakukan untuk mendapatkan karakter kristal terbaik. Apabila

    temperatur kalsinasi terlalu rendah, maka PEG tidak akan terdekomposisi

    sempurna sehingga menjadi pengotor bagi kristal yang dihasilkan. Sedangkan

    temperatur yang terlalu tinggi, menyebabkan hilangnya sebagian komponen

    penyusun kristal, dalam hal ini CuO dan TiO2. Untuk mengetahui perbandingan

    komposisi CuO dan TiO2pada katalis maka perlu diuji menggunakan SEM-EDX.

    Kristalinitas yang baik, luas permukaan yang besar dan komposisi antara CuO dan

    TiO2yang sesuai, diharapkan mampu diperoleh hasil degradasi fenol yang baik

    pula.

    1.2 Perumusan Masalah

    Beberapa hal penting yang ingin diketahui dari degradasi dengan katalis

    CuO/TiO2 adalah :

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    17/87

    4

    1. Bagaimana pengaruh variasi temperatur kalsinasi terhadap karakter

    kristal yang dihasilkan?

    2. Berapa pengaruh variasi waktu degradasi limbah fenol menggunakan

    katalis CuO/TiO2terhadap konsentrasi fenol sisa.

    1.3 Tujuan Penelitian

    Penelitian ini bertujuan untuk :

    1. Mengetahui pengaruh variasi temperatur kalsinasi CuO/TiO2 terhadap

    karakter kristalnya.

    2. Mengetahui pengaruh waktu degradasi terhadap konsentrasi fenol

    tersisa dari proses degradasi menggunakan katalis CuO/TiO2.

    1.4 Manfaat Penelitian

    Adapun manfaat yang dapat diperoleh dari pelaksanaan penelitian ini

    adalah :

    1. Memberikan informasi mengenai cara sintesis nanokatalis CuO/TiO2

    dengan menggunakan larutan polimer.

    2.

    Memberikan informasi mengenai pengaruh variasi temperatur kalsinasi

    CuO/TiO2terhadap karakteristik kristal.

    3. Memberikan informasi mengenai proses degradasi katalitik limbah

    fenol menggunakan katalis padat.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    18/87

    5

    BAB 2

    TINJAUAN PUSTAKA

    2.1 Fenol

    Pencemaran lingkungan karena adanya limbah perlu mendapat perhatian

    serius, salah satunya pencemaran perairan yang disebabkan oleh limbah cair.

    Limbah cair mengandung logam berat dan senyawa aromatik. Pada konsentrasi

    tertentu, limbah ini dapat merusak ekosistem perairan. Industri di bidang farmasi,

    petrokimia, tekstil, cat dan pestisida menghasilkan limbah yang mengandung

    senyawa organik, salah satunya adalah fenol (Wardhani, 2009). Dalam industri

    tekstil, fenol terdapat dalam zat warna sebagai senyawa organik tidak jenuh. Zat

    warna tekstil merupakan gabungan dari senyawa organik tidak jenuh, kromofor

    dan auksokrom (Sari, 2011).

    Fenol adalah senyawa aromatik yang mengandung gugus hidroksi yang

    terikat pada cincin benzena. Pada keadaan murni, fenol berbentuk padatan putih.

    Rumus molekul fenol adalah C6H5OH, mempunyai berat molekul 94,12 g/mol,

    densitas 1,0576 g/cm3pada 20C dan kelarutannya dalam air 87 g/L pada 25C

    (Baron; dalam Sari, 2011). Senyawa fenol mempunyai titik didih yang tinggi

    karena adanya ikatan hidrogen. Titik leleh fenol sebesar 43C sedangkan titik

    didihnya yaitu 182C. Fenol larut dalam air tetapi sebagian besar turunan fenol

    tidak larut dalam air (Ruswiyanto; dalam Astutik, 2010). Dalam Prabowo dan

    Wijayanto (2010), disebutkan bahwa ukuran molekul fenol adalah 6.

    Gugus hidroksil dalam fenol menyebabkan kereaktifannya tinggi. Fenol

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    19/87

    6

    memiliki sifat yang cenderung asam artinya ia dapat melepaskan ion H+ dari

    gugus hidroksilnya. Pengeluaran ion tersebut menjadikan anion fenoksida C6H5O-

    yang dapat dilarutkan dalam air dibandingkan dengan alkohol alifatik lainnya.

    Sifat asam fenol dapat dibuktikan dengan mereaksikan fenol dengan NaOH. Fenol

    dapat melepaskan H+ pada keadaan yang sama, alkohol alifatik lainnya tidak

    dapat bereaksi seperti itu (Fessenden dan Fessenden, 1992).

    Gambar 2.1. Struktur Fenol (Fessenden dan Fessenden, 1992)

    Jumlah fenol yang besar dalam air dapat menyebabkan turunnya kadar

    oksigen terlarut sehingga fenol disebut polutan. Akibat berkurangnya kadar

    oksigen terlarut dalam sistem perairan, akan menimbulkan dampak negatif yang

    lebih luas lagi, misalnya menganggu ekosistem kehidupan hewan dan tumbuhan

    dalam air, juga dapat mematikan secara langsung bakteri aerob (Baron; dalam

    Sari, 2011).

    Senyawa fenol dapat memberikan efek yang buruk terhadap manusia pada

    konsentrasi tertentu, antara lain berupa kerusakan hati dan ginjal, penurunan

    tekanan darah, pelemahan detak jantung, hingga kematian. Senyawa ini dapat

    dikatakan aman bagi lingkungan jika konsentrasinya berkisar antara 0,5 s.d 1,0

    mg/L sesuai dengan KEP No.51/MENLH/ 10/1995 dan ambang batas fenol dalam

    baku air minum adalah 0,002 mg/L seperti dinyatakan oleh BAPEDAL (Slamet et

    al., 2005).

    OH

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    20/87

    7

    2.2 Pengolahan Limbah Fenol dengan Degradasi

    Pada tahun-tahun terakhir, banyak dilakukan solusi pengolahan limbah

    fenol agar dapat dibuang ke saluran umum dengan aman. Metode pengolahan

    limbah cair secara umum dibagi menjadi tiga, pengolahan secara biologi, fisika

    dan secara kimia. Pengolahan limbah secara biologi yang sering digunakan adalah

    pengolahan limbah dengan lumpur aktif. Pengolahan limbah secara fisik, meliputi

    flotasi, filtrasi, aerasi, ozonisasi dan membran. Sedangkan pengolahan limbah

    secara kimia, meliputi penukaran ion, elektrolisis, adsorpsi, UV dan oksidasi

    (Sari, 2009). Pengolahan limbah fenol secara biologi tidak dapat dilakukan

    apabila fenol dalam konsentrasi tinggi sedangkan pengolahan limbah secara fisika

    membutuhkan biaya yang relatif mahal, proses operasi yang sukar dan

    membutuhkan tenaga yang besar. Maka dari itu, dipilih pengolahan limbah fenol

    secara kimiawi.

    Pengolahan limbah kimiawi secara oksidasi memberikan solusi alternatif

    saat konsentrasi fenol yang terkandung dalam limbah tinggi dan senyawa harus

    diolah pada suhu yang tinggi. Proses oksidasi kimiawi dimaksudkan untuk

    mendegradasi senyawa fenol menjadi CO2dan H2O yang lebih ramah lingkungan.

    Maka dari itu, dapat juga disebut sebagai proses degradasi. Merujuk pada

    Harmankaya-Gunduz (1998), proses oksidasi dilakukan dengan mereaksikan

    senyawa organik dengan oksigen sebagai sumber oksidan. Sumber oksidan lain

    dapat berupa ozon, H2O2, permanganat, klorin dan hipoklorit.

    Menurut Devlin dan Harris dalam Luna et al. (2009), degradasi fenol

    dimulai dengan pembentukan hidroquinon dan katekol. Senyawa yang terbentuk

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    21/87

    8

    ini kemudian teroksidasi selama proses reaksi untuk menghasilkan senyawa

    organik seperti quinon, aldehida dan keton. Asam-asam organik, CO2dan produk

    polimerisasi biasanya terbentuk pada akhir reaksi. Devlin dan Harris telah

    melakukan analisis menyeluruh baik untuk mengindentifikasi senyawa

    intermediet yang terbentuk dan juga untuk mengemukakan jaringan reaksi

    oksidasi fenol, yang ditunjukkan pada Gambar 2.2.

    Proses oksidasi senyawa organik membutuhkan waktu yang panjang

    (sekitar 1 jam), temperatur yang relatif tinggi (200-450C) dan tekanan yang besar

    (70-250 atm) (Meytal-Sheintuch, 1998). Dalam studi tentang proses oksidasi

    fenol, terdapat dua keadaan yang berbeda, yaitu keadaan induksi dan keadaan

    tetap (steady state). Lamanya keadaan induksi diketahui bergantung pada kondisi

    proses, seperti termperatur, tekanan parsial oksigen dan penambahan katalis.

    Penambahan parameter-parameter tersebut dapat menurunkan lama waktu saat

    keadaan induksi (Harmankaya-Gunduz, 1998) dan selektivitas dari pembentukan

    CO2 dapat dipengaruhi oleh tipe katalis dan kondisi operasional (Katzer et al.;

    dalam Luna et al., 2009).

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    22/87

    9

    Gambar.2.2. Reaksi oksidasi fenol (Devlin dan Harris;dalam Eftaxias (2002)

    fenol

    katekolhidrokuinon

    o-benzokuinon

    p-benzokuinon asam propanoat

    asam suksinatasam mukonat

    asam 2,5-diokso-

    3-heksenadionat

    1,4-diokso-

    2-butena

    asam 4-okso-2-

    butenoat

    asam maleat

    asam akrilik

    asam 3-hidroksi-propanoat

    asam 3-okso-propanoat

    asam malonat

    asam asetat

    asam oksalatasam glioksilatglioksal

    asam formiat

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    23/87

    10

    Katalis telah diterapkan dalam proses proses oksidasi senyawa organik,

    namun perkembangannya belum optimal. Laju reaksi relatif lambat karena belum

    ditemukan katalis padat yang cocok dan mampu beroperasi secara stabil. Selain

    itu, proses tersebut mahal apabila digunakan untuk mencapai oksidasi sempurna

    senyawa organik menjadi CO2 dan H2O, maka diperlukan alternatif oksidasi

    parsial agar dapat diolah lebih lanjut menggunakan metode lain (misalnya secara

    biologi) (Hamilton et al.; dalam Harmankaya-Gunduz, 1998). Penambahan katalis

    yang cocok sangat membantu untuk memperlunak kondisi operasi selama proses

    oksidasi limbah fenol.

    2.3 Proses Degradasi Katalitik Limbah Fenol

    Proses degradasi katalitik sering disebut sebagai proses oksidasi katalitik,

    atau CWAO (Catalytic Wet Air Oxidation). Oksidasi katalitik membutuhkan

    energi yang lebih rendah dan dapat mempercepat laju reaksi dibandingkan

    oksidasi non-katalitik. Proses oksidasi katalitik juga fleksibel digunakan untuk

    berbagai pengolahan polutan organik maupun anorganik, seperti nitrogen (N),

    halogen (X), belerang (S) dan fosfor (P). Selain itu, katalis yang digunakan dapat

    diregenerasi (Golestani et al., 2011).

    Mekanisme reaksi oksidasi katalitik senyawa fenol telah dipelajari dalam

    bentuk senyawa murni. Fenol dapat didegradasi walaupun prosesnya diikuti

    pembentukan sejumlah senyawa intermediet. Distribusi senyawa intermediet yang

    mirip satu sama lain ditunjukkan pada kehadiran katalis padat. Pembentukan

    katekol, hidrokinon, asam maleat dan asam oksalat terjadi pada proses

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    24/87

    11

    menggunakan katalis tembaga oksida (Eftaxias, 2002).

    Katalis yang biasa digunakan dalam proses ini adalah katalis heterogen.

    Katalis heterogen yang telah digunakan dibagi menjadi tiga kelompok besar, yaitu

    logam mulia berpenyokong, oksida logam, dan karbon aktif. Katalis logam mulia

    meliputi Pt, Pd, Ru dan Ag dengan berpenyangga TiO2, -Al2O3, MnO2, CeO2dan

    ZrO2. Sedangkan katalis oksiga logam meliputi CuO, CoO, Cr2O3, MnO2, Fe2O3,

    ZnO dan TiO2(Luna et al., 2009). Pada aplikasinya, katalis logam mulia biasanya

    lebih stabil, namun dari segi ekonomi, katalis ini cenderung mahal. Katalis oksida

    logam cukup efisien dalam proses degradasi katalitik, namun memiliki

    ketidaksempurnaan yaitu komponen aktif biasanya dapat terlepas dari katalis

    dikarenakan kondisi pada saat reaksi (Pestunova, 2003). Pada Tabel 2.1,

    ditunjukkan penelitian mengenai proses degradasi katalitik senyawa fenol dengan

    menggunakan berbagai katalis.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    25/87

    12

    Tabel 2.1. Penelitian oksidasi katalitik senyawa fenol

    Peneliti Katalis yang Digunakan Hasil

    Harmankayadan Gunduz,1998

    Pestunova et al.,2003

    Wardhani, 2009

    Golestani et al.,2011

    Membandingkan keaktifanlima katalis yaitu :- CuO-ZnO/Al2O3- CuO/Al2O3- CuO/Silika gel- MnO2- V2O5

    Membandingkan katalislogam murni Fe, Mn danCu masing-masing

    berpenyangga -Al2O3,TiO2dan CeO2

    ZnO/Zeolit Alam

    Komposit MnO2/CeO2

    Katalis CuO-ZnO/Al2O3 adalahkatalis yang paling aktif. Lajureaksi pada periode induksimeningkat seiring dengan

    bertambahnya waktu.

    Sumber oksidan adalah H2O2.Katalis Cu adalah katalis yang

    paling aktif. Namun katalis Fe

    berpenyangga -Al2O3cukup aktif,paling selektif pada pembentukanCO2.

    Konsentrasi maksimum ZnO yangterdopan pada zeolit adalah 4,67mmol/gram dengan 36,57 % fenolterdegradasi.

    Oksidasi katalitik dalam fixed beddengan temperature 80C dantekanan 0,5 MPa, mendegradasi

    fenol sebesar 62,3 %.

    2.4 Katalis

    Katalis adalah substansi yang dapat meningkatkan laju reaksi pada suatu

    reaksi kimia yang mendekati kesetimbangan namun tidak terlibat secara permanen

    dalam reaksi tersebut (Agustine, 1996). Jadi reaksi katalitik adalah reaksi yang

    mengalami perubahan laju reaksi yang disebabkan oleh keberadaan katalis.

    Katalis yang memperlambat laju reaksi disebut sebagai inhibitor (Triyono, 2002).

    Katalis hanya mempercepat reaksi, tidak memulai reaksi yang secara

    termodinamika tidak dapat berlangsung. Entalpi reaksi dan juga faktor-faktor

    termodinamika yang lain hanya merupakan keadaan alami dari reaktan dan

    produk sehingga tidak dapat berubah oleh adanya katalis. Faktor kinetik yang

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    26/87

    13

    dipengaruhi oleh katalis adalah laju reaksi, tenaga pengaktifan dan keadaan

    transisi (Triyono, 2002). Katalis juga mampu memperbesar kemungkinan

    terjadinya tumbukan efektif antara molekul reaktan, karena molekul-molekul

    reaktan akan teradsorpsi pada permukaan aktif katalis sehingga kemungkinan

    terjadinya tumbukan antar molekul-molekul reaktan akan semakin besar (Ulyani,

    2008).

    Menurut Suwanprasop (2005), proses keseluruhan reaksi katalitik dibagi

    menjadi tujuh, meliputi : (1) Difusi reaktan melalui batas layer pada permukaan

    katalis. (2) Difusi reaktan ke dalam pori-pori. (3) Adsorpsi reaktan pada

    permukaan dalam pori-pori katalis. (4) Reaksi kimia pada permukaan katalis. (5)

    Desorpsi produk dari permukaan katalis. (6) Difusi produk keluar dari pori-pori.

    (7) Difusi produk menjauh dari katalis melalui batas layer dari katalis menjadi

    fase gas.

    Komponen aktif merupakan pusat aktif katalis yang berfungsi untuk

    mempercepat dan mengarahkan reaksi yang berhubungan dengan aktivitas dan

    selektivitas. Sedangkan pengemban memberikan tiga fungsi yang penting pada

    sistem katalis. (1) menambah luas permukaan dari logam atau oksida logam

    dengan menyediakan matriks yang memungkinkan penyebarannya sebagai

    partikel yang sangat kecil. (2) mencegah sintering pada material katalis aktif,

    menambah sifat hidrofobik dan kondisi termal, hidrolitis, dan stabilitas kimia. (3)

    Kestabilan penyangga akan sangat mempengaruhi umur katalis (Meytal dan

    Sheintuch, 1998).

    Dalam Meytal-Sheintuch (1998) dituliskan, katalis yang digunakan pada

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    27/87

    14

    proses oksidasi katalitik memiliki sifat sebagai berikut :

    1)

    Menghasilkan tingkat oksidasi yang tinggi,

    2) Non-selektif dan menunjukkan oksidasi lengkap,

    3) Stabil secara fisik dan kimiawi dalam larutan asam yang panas,

    4) Mempertahankan aktivitas yang tinggi untuk penggunaan jangka panjang dan

    insensitif terhadap racun dalam aliran,

    5) Kuat secara mekanik dan tahan erosi.

    2.5 Nanopartikel CuO/TiO2untuk Proses Degradasi

    Tembaga mempunyai dua macam oksida yang telah diketahui yaitu

    tenorite (CuO) dan cuprite (Cu2O). Keduanya termasuk dalam semikonduktor tipe

    p (Johan et al., 2011). CuO adalah senyawa semikonduktor dengan struktur

    monoklinik. CuO merupakan anggota paling sederhana senyawa tembaga dan

    menunjukkan berbagai sifat fisik yang berguna seperti superkonduktivitas suhu

    tinggi, efek korelasi elektron dan dinamika putar. Sebagai semikonduktor tipe-p,

    CuO telah digunakan dalam banyak aplikasi seperti dalam gas sensor, katalis,

    baterai, superkonduktor suhu tinggi, konversi energi surya dan bidang emisi

    (Ghane et al., 2010). Gambar 2.3 menunjukkan struktur kristal CuO.

    Gambar 2.3 Struktur kristal CuO (Wang, 2006)

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    28/87

    15

    Dalam Wang (2006), CuO murni adalah sebuah padatan hitam dengan kepadatan

    6,4 g/cm3

    , mempunyai titik leleh yang tinggi yaitu 1330C dan tidak larut dalam

    air.

    Titanium dioksida (TiO2) adalah senyawa yang tersusun atas ion Ti4+dan

    O2 dalam konfigurasi oktahedron. Kristal TiO2 mempunyai tiga macam bentuk

    yang telah dikenal, yaitu rutil, anatase, dan brukit, tetapi hanya rutil dan anatase

    yang mudah diamati di alam sedangkan brukit sulit diamati karena tidak stabil

    (Wijaya et al., 2006). Fase brukit dan anatase berubah menjadi rutil ketika sampel

    dikalsinasi pada suhu yang tinggi. Akan tetapi, brukit dan anatase dapat stabil

    pada temperatur tinggi jika terdapat dopan pada saat sintesisnya, yang juga

    berguna untuk menghindari berubah menjadi fase rutil (Fransisco dan Mastelaro,

    2002). Jenis struktur yang berbeda berpengaruh pada perbedaan massa jenis (3,9

    g/cc untuk anatase dan 4,2 g/cc untuk rutil), dan hal ini berpengaruh pada luas

    permukaan dan sisi aktif dari TiO2 tersebut (Arutanti et al., 2009). Gambar 2.4

    menunjukkan struktur kristal fase-fase TiO2.

    Gambar 2.4 Struktur Fase Kristal TiO2(Morales, 2007)

    Anatase

    Rutile

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    29/87

    16

    TiO2 dalam bidang industri berperan sebagai pigmen, adsorben,

    pendukung katalitik, dan semikonduktor. Senyawa ini mempunyai banyak

    kelebihan, antara lain nontoksik, stabil, nonkorosif, dan ramah lingkungan

    (Wijaya et al., 2006).

    Nanokatalis CuO/TiO2 telah diaplikasikan dalam beberapa penelitian. Lee

    et al.(2002) mensintesis tembaga oksida tersupportTiO2dengan metode sol-gel

    kemudian diaplikasikan pada proses pembakaran benzena. CuO yang tersebar

    pada permukaan TiO2 berperan sebagai situs aktif pada dekomposisi oksidatif

    benzena. Aktifitas katalitik meningkat pada katalis yang mengandung TiO2 -

    anatase. Dalam penelitian Slamet et al.(2007) hasil karakterisasi XRD CuO/TiO2

    padapeak2=35,6 menunjukkan fase CuO dimana prekursor Cu yang digunakan

    adalah Cu-Asetat dan Cu-Nitrat. Secara fotokatalitik, katalis CuO/TiO2

    mempunyai kemampuan mendegradasi fenol lebih baik dibandingkan hanya TiO2

    yaitusebesar 97,18%, sedangkan pada TiO2sebesar 93,81%.

    2.6 Pengukuran Kadar Fenol Menggunakan Spektrofotometer

    UV-Visible

    Pengukuran kadar fenol secara spektrofotometer UV-Vis menggunakan 4-

    aminoantipirin sebagai zat pengompleks. Prinsip kerjanya adalah semua fenol

    dalam air akan bereaksi dengan 4-aminoantipirin pada pH 7,90,1 dalam suasana

    larutan kalium ferisianida dan akan membentuk warna kecoklatan dari antipirin

    (SNI 06-6989.21-2004 Cara Uji Fenol secara spektrofotometri). Menurut Kidak

    dan Ince; dalam Lestari (2011) reaksi yang terjadi adalah sebagai berikut:

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    30/87

    17

    N

    N

    CH3

    C6H5

    O

    H2N

    H3C

    OH

    OH-

    [Fe(AMPH)6]3-

    + CN-

    C6H5

    CH3

    N

    N

    O

    N

    CH3

    O-

    +

    Amino antipirin Phenol [AMPH]-(Amino antipirin phenol)

    [Fe(CN)6]3-

    + 6[AMPH]-

    Amino antipirin Fe3+

    Gambar 2.5 Reaksi Pengompleksan fenol dan 4-aminoantipirin

    Sebelum pengukuran kadar fenol sisa, kompleks fenol diukur panjang gelombang

    maksimumnya.

    Dalam Ali dan Siew (2006), untuk menghitung persentase degradasi (%D)

    digunakan persamaan:

    % =0

    0. 100%

    dengan C0adalah pada saat 0 menit (mula-mula) dan Ctadalah konsentrasi pada

    saat tmenit.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    31/87

    18

    BAB 3

    METODE PENELITIAN

    3.1 Populasi dan Sampel

    Populasi dalam penelitian ini adalah larutan fenol yang telah mengalami

    proses degradasi katalitik. Sedangkan sampel dalam penelitian ini adalah cuplikan

    dari larutan fenol yang telah mengalami proses degradasi katalitik.

    3.2 Variabel Penelitian

    3.2.1 Variabel Bebas

    Sesuai dengan tujuan penelitian yang ingin dicapai, maka variabel yang

    akan dipelajari dalam penelitian ini adalah sebagai berikut:

    1)

    Variasi temperatur kalsinasi yaitu 400C, 500C dan 600oC.

    2) Variasi waktu proses degradasi limbah fenol dengan katalis CuO/TiO2yaitu 8

    menit, 15 menit, 30 menit, 50 menit, 110 menit dan 155 menit.

    3.2.2 Variabel Terikat

    Variabel terikat dalam penelitian ini adalah :

    1.

    Karakter Kristal CuO/TiO2yang meliputi tipe kristal, ukuran kristal, luas

    permukaan dan bentuk morfologi kristal.

    2. Konsentrasi limbah fenol yang berkurang setelah proses degradasi.

    3.2.3 Variabel Terkendali

    Variabel terkendali dalam penelitian ini adalah :

    1. Waktu pengadukan pada saat sintesis katalis.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    32/87

    19

    2. Temperatur pada saat proses degradasi limbah fenol dan laju alir gas

    oksigen.

    3.3 Rancangan Penelitian

    3.3.1 Bahan dan Alat

    3.3.1.1 Bahan

    Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah Cu(NO3)2.3H

    2O p.a

    (E.Merck), Titanium Isopropoxide (TiIPP) p.a (Sigma Aldrich, 97%),

    Polyethilene glycol (PEG) (BM 4000), HCl p.a (E.Merck, 37%), Etanol

    p.a (E.Merck, 99%), Fenol p.a (E.Merck), NH3 p.a (E.Merck, 25%),

    K2HPO4 p.a(E.Merck), KH2PO4 p.a (E.Merck), 4-aminoantipirin p.a

    (E.Merck), K3Fe(CN)6p.a (E.Merck), larutan Ca(OH)2, aquademin, dan

    gas oksigen (PT. Samator Gas).

    3.3.1.2 Alat

    Alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah seperangkat alat gelas

    (Pyrex), magnetikstirrer (IKAMAG), cawan crus, termometer, hot plate,

    oven (Memmert), furnace (Barnstead Thermolyne 1400), X-Ray

    Diffractometer (XRD) (PANalytical PW3373), Gas Sorption Analyzer

    NOVA 1000 (Quantachrome), Gas Chromatography-Mass

    Spectrophotometer (GC-MS) (Shimadzu QP-2010s), Scanning Electron

    Microscope Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (SEM-EDX) (LEO

    1530VP) dan Spektrofotometer UV-Vis (Shimadzu). Rangkaian alat

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    33/87

    20

    proses oksidasi katalitik limbah fenol ditunjukkan seperti pada Gambar

    3.1.

    Gambar 3.1. Rangkaian alat proses oksidasi katalitik

    3.4 Cara Kerja

    3.4.1 Preparasi Nanokatalis CuO/TiO2secara SolGel Modifikasi

    Metode preparasi nanokatalis CuO/TiO2diadaptasi dari penelitian Tuan et

    al. (2009) dan Liherlinah et al. (2009). Pada gelas kimia A, garam

    Cu(NO3)2.3H2O sebanyak 0,76 gram dilarutkan dengan 2,2 ml aquademin. Pada

    gelas kimia B, campuran 3,6 ml etanol dan 1,2 ml HCl diaduk selama 30 menit.

    Kemudian ditambahkan 18,4 ml TiIPP. Campuran diaduk sebentar dan

    ditambahkan dengan 4,5 ml aquademin. Campuran pada gelas B diaduk selama 1

    jam. Larutan pada gelas piala A dimasukan kedalam gelas piala B sambil terus

    diaduk. Campuran ditambahkan dengan larutan PEG (5 gram dalam 50 ml

    aquademin). Penambahan PEG dilakukan tetes demi tetes sambil terus diaduk.

    Hasilnya dituang ke cawan porselin untuk diuapkan ke dalam oven. Setelah

    O2

    Air masuk

    Air keluar

    Pendingin air

    termometer

    Labu

    leher 3

    Penangas air

    Hotplate stirrer

    Magnet pengadukGas keluar

    Air kapur

    Hotplate stirrer

    Penangas air

    O2

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    34/87

    21

    kering, campuran dipindahkan ke dalam cawan krus untuk dipanaskan pada suhu

    400C, 500C dan 600C selama 2 jam. Padatan CuO/TiO2 yang dihasilkan

    dibiarkan dingin kemudian digerus menggunakan lumpang alu sampai halus.

    3.4.2 Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2

    Nanokatalis CuO/TiO2yang telah disintesis dikarakterisasi menggunakan

    XRD untuk mengetahui fase kristal, kristalinitas dan ukuran kristal, Gas Sorption

    AnalyzerNOVA-1000 untuk mengetahui luas permukaan, rerata jari-jari pori dan

    volume pori, dan SEM-EDX untuk melihat morfologi permukaan kristal dan

    komposisinya.

    3.4.2.1 Penentuan Fase dan Ukuran Kristal CuO/TiO2

    Fase kristal dan ukuran CuO/TiO2 didapat dari analisis

    kromatogram XRD. Penentuan ukuran kristal dilakukan dengan metode

    persamaan Scherrer :

    dengan D adalah ukuran (diameter) kristalin, adalah panjang

    gelombang sinar-x yang digunakan, B adalah sudut Bragg, B adalah

    FWHM satu puncak yang dipilih dan Kadalah konstanta material yang

    nilainya kurang dari satu. Nilai yang umumnya dipakai untuk K0,9

    (Abdullah dan Khairurrijal, 2010).

    3.4.2.2 Penentuan Luas Permukaan, Rerata Jari-jari dan Volume Pori

    Penentuan luas permukaan, rerata jari-jari dan volume pori katalis

    menggunakan instrumen Sorption Analyzer NOVA 1000dengan metode

    BET (Brunauer-Emmet-Teller). Pada pengukuran BET, sampel

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    35/87

    22

    divakumkan agar tidak ada atom-atom gas yang menempel pada

    permukaan sampel. Gas dalam jumlah tertentu dialirkan dan

    menghasilkan tekanan awal P0. Suhu diatur serendah mungkin dan tetap

    konstan. Sebagian atom gas lalu menempel pada permukaan sampel

    (teradsorpsi). Semakin lama jumlah molekul gas yang menempel pada

    permukaan sampel semakin banyak dan hingga akhirnya seluruh

    permukaan sampel tertutup penuh oleh molekul gas. Tidak ada molekul

    gas yang teradsorpsi lebih lanjut sehingga tekanan dalam kamar tidak

    berubah lagi atau disebut dengan tekanan kesetimbangan (P). Perbedaan

    tekanan awal (P0) dan tekanan kesetimbangan (P) memberikan

    informasi jumlah atom gas yang diadsorpsi permukaan sampel

    (Abdullah dan Khairurrijal, 2010). Alur perolehan data pengukuran

    sampel dengan metode BET dan perhitungan data BET dicantumkan

    dalam lampiran.

    3.4.2.3 Analisis Morfologi dan Komposisi CuO/TiO2

    Analisis morfologi CuO/TiO2 menggunakan instrumen SEM.

    Sedangkan EDX digunakan untuk menentukan persen komposisi Cu

    pada Titania. CuO/TiO2yang dikarakterisasi menggunakan SEM-EDX

    adalah salah satu dari hasil sintesis CuO/TiO2dengan variasi temperatur

    kalsinasi. Hasil analisis SEM adalah gambar foto kenampakan padatan,

    sedangkan EDX adalah kurva komposisi penyusun sampel.

    Foto kenampakan yang didapat, menunjukkan homogenitas

    morfologi kristal pada sampel dan adanya sintering yang mungkin

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    36/87

    23

    terjadi. Sedangkan pada kurva komposisi, akan ditunjukkan komposisi

    persen massa dari CuO dan TiO2. Dari data ini, maka dapat dihitung

    massa CuO yang teremban pada TiO2. Pada penelitian diharapkan

    adanya sejumlah CuO yang teremban pada TiO2, namun tidak

    melampaui batas acuan massa CuO dalam sintesis sebesar 5% dari

    massa nanokatalis CuO/TiO2.

    3.4.3 Uji Aktifitas Nanokatalis CuO/TiO2untuk Degradasi Fenol

    Larutan fenol 100 ppm sebanyak 250 ml ditambah dengan 0,5 gram katalis

    CuO/TiO2 ditempatkan ke dalam labu leher tiga alas bulat. Campuran diaduk

    hingga homogen. Botol berisi larutan Ca(OH)2 dihubungkan pada reaktor labu

    alas bulat untuk mengetahui adanya gas CO2yang terbentuk. Campuran fenol dan

    katalis dipanaskan hingga temperatur 70C.Pada saat temperatur mencapai 70C,

    gas oksigen dialirkan dengan kecepatan 200 ml/menit. Pemanasan dilanjutkan

    hingga suhu 90C.Reaksi dilakukan dengan variasi waktu 8 menit, 15 menit, 30

    menit, 50 menit, 110 menit dan 155 menit pada suhu 90C.Setelah reaksi selesai,

    campuran dibiarkan dingin dan di-sentrifuge, selanjutnya filtrat sebanyak 10 ml

    diencerkan dengan aquademin sampai volume 200 ml. Larutan ini digunakan

    sebagai sampel pada uji fenol terdegradasi menggunakan Spektrofotometer UV-

    Vis.Untuk mengetahui senyawa yang terkandung dalam fenol terdegradasi, filtrat

    diuji menggunakan GC-MS.

    3.4.4 Pengujian Fenol Sisa Degradasi Menggunakan Metode Adisi Standar

    Metode adisi standar dilakukan dengan menambahkan larutan standar (Vs)

    pada salah satu dari dua cuplikan sampel (Hendayana, 1994). Sampel fenol

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    37/87

    24

    terdegradasi pada masing-masing variasi waktu (8 menit, 15 menit, 30 menit, 50

    menit, 110 menit, 155 menit) diambil 10 ml kemudian ditempatkan dalam labu

    ukur 200 ml. Masing-masing sampel diencerkan dengan aquademin sampai tanda

    batas. Ke dalam labu ukur 500 ml, dimasukkan larutan fenol 100 ppm sebanyak

    25 ml kemudian diencerkan dengan aquademin sampai tanda batas. Larutan ini

    disebut larutan standar fenol. Pada sampel 8 menit, diambil sebanyak 25 ml dan

    ditempatkan ke dalam erlenmeyer A dan 25 ml ke dalam erlenmeyer B. Pada

    erlenmeyer A ditambahkan aquademin sampai volume total 50 ml. Pada

    erlenmeyer B ditambahkan 25 ml larutan standar fenol. Masing-masing larutan

    ditambahkan 1,25 ml NH4OH 0,5 N dan pH diatur menjadi 7,90,1 dengan

    larutan penyangga fosfat. Larutan dikomplekskan dengan 0,5 ml 4-aminoantipirin

    2% dan ditambah dengan 0,5 ml larutan kalium ferisianida 8% sambil terus

    diaduk sampai timbul warna merah. Untuk pengujian sampel 15 menit, 30 menit,

    50 menit, 110 menit dan 155 menit dilakukan hal yang sama seperti pada sampel

    8 menit. Masing masing larutan diukur absorbansinya menggunakan UV-Vis.

    Perhitungan konsentrasi fenol sisa menggunakan persamaan sebagai

    berikut:

    1 =

    2 =

    +

    dimana A1 dan A2 adalah absorbansi cuplikan encer dan cuplikan plus standar

    encer, adalah absorbtivitas molar, b adalah tebal kuvet, Vx adalah volume

    sampel, Vt adalah volume total, Cs adalah konsentrasi larutan standar dan Cx

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    38/87

    25

    adalah konsentrasi sampel. Perhitungan Cxdilakukan dengan membagi persamaan

    kedua dengan pertama menghasilkan:

    =1

    (2 1)

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    39/87

    26

    BAB 4

    HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN

    4.1 Hasil Preparasi Nanokatalis CuO/TiO2 secara Sol-Gel

    Modifikasi

    Sintesis nanokatalis CuO/TiO2 dilakukan dengan metode sol gel

    dimodifikasi menggunakan PEG sebagai zat pendispersi. Prekusor yang

    digunakan adalah TiIPP dan garam Cu(NO3)2.3H2O. Pada sintesis ini juga

    menggunakan etanol, HCl dan air. Etanol berfungsi sebagai agen pembentuk sol,

    HCl sebagai pencegah terbentuknya agregat dan air sebagai zat penghidrolisis.

    Pada saat HCl dan etanol diaduk, didapat campuran tak berwarna. Sol berwarna

    putih didapat ketika TiIPP ditambahkan pada campuran HCl dan etanol. Sol putih

    memadat ketika ditambahkan air. Hal ini dikarenakan terjadinya hidolisis TiIPP

    oleh air. Padatan putih menjadi biru ketika ditambahkan larutan Cu(NO3)2.

    Pembentukan gel oleh PEG tidak berhasil. Hal ini mungkin dikarenakan oleh

    kurangnya jumlah PEG yang ditambahkan dan pengadukan yang relatif singkat.

    Tahapan reaksi sintesis TiO2secara sol-gel menurut Sanchez et al.,(2011) adalah

    sebagai berikut:

    Ti(C3H7O)4+ 2HO(CH2CH2O)nH Ti[O(CH2CH2O)n]2+ 4C3H7OH (4.1)

    TiIPP PEG Ti-polimer Isopropanol

    Ti[O(CH2CH2O)n]2+ 4H2O Ti(OH)4+ 2OH(CH2CH2O)nH (4.2)

    Ti-polimer Air Ti(IV)hidroksida PEG

    Cu(NO3)2.3H2O + H2O Cu(NO3)2+ 4H2O (4.3)

    Tembaga (II) nitrat Air Tembaga (II) nitrat Airtrihidrat

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    40/87

    27

    Cu(NO3)2 + HO(CH2CH2O)nH CuO(CH2CH2O)n+ 2HNO3 (4.4)

    Tembaga (II) nitrat PEG Cu-polimer Asam nitrat

    CuO(CH2CH2O)n+ 2H2O Cu(OH)2+ HO(CH2CH2O)nH (4.5)

    Cu-polimer Air Cu(II)hidroksida PEG

    Ti(OH)4 + Cu(OH)2 TiCu(OH)6

    kalsinasi CuO/TiO2(anatase) (4.6)

    Ti(IV)hidroksida Cu(II)hidroksida

    Hasil kenampakan padatan CuO/TiO2dapat dilihat di Tabel 4.1.

    Tabel 4.1. Perubahan warna dan kenampakan CuO/TiO2berdasarkan perlakuan

    temperatur kalsinasiSampel

    TemperaturKalsinasi (C)

    KodeSampel

    Warna Kenampakan

    CuO/TiO2 400 K-400 Hitam HalusCuO/TiO2 500 K-500 Hitam HalusCuO/TiO2 600 K-600 Abu-abu Halus

    K-400 berwarna hitam, hal ini menunjukkan adanya Cu, demikian juga

    pada K-500. Warna hitam K-400 lebih pekat dibandingkan dengan K-500.

    Sedangkan K-600 sampel yang dihasilkan berwarna abu-abu. Pemanasan dengan

    suhu semakin tinggi menyebabkan warna nanokatalis CuO/TiO2 semakin muda.

    Menurut Yang (2008:35), warna abu-abu disebabkan karena auto-reduksi Cu(II)

    menjadi Cu(I). Kristal yang terbentuk kemudian dikarakterisasi menggunakan

    XRD dan BET. Kristal yang memenuhi kriteria sebagai katalis yang baik, diuji

    menggunakan SEM-EDX untuk mendapatkan informasi bentuk morfologi dan

    komposisi kristalnya.

    4.2 Hasil Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2

    Karakterisasi nanokatalis CuO/TiO2dilakukan untuk mengetahui karakter

    senyawa yang telah disintesis. Karakterisasi yang dilakukan pada penelitian ini

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    41/87

    28

    antara lain untuk mengetahui hasil pola difraksi; luas permukaan, rerata jari-jari

    dan volume pori; dan analisis morfologi dan komposisi nanokatalis CuO/TiO2.

    4.2.1 Penentuan Fase dan Ukuran Kristal CuO/TiO2

    Sampel yang telah disintesis diamati pola difraksi untuk selanjutnya

    dianalisis fasa kristalnya dalam sampel. Gambar 4.1 menunjukkan pengaruh

    temperatur kalsinasi terhadap fasa kristal dari katalis CuO/TiO2 yang disintesis

    dengan metode sol gel modifikasi.

    20 40 60 80

    0

    400

    800 20 40 60 80

    0

    400

    800 20 40 60 80

    400

    800 20 40 60 80

    400

    800 20 40 60 80

    400

    800

    TiO2anatase #751537

    2

    CuO #800076

    A

    ACuO/TiO

    2400

    oC

    RR

    AA

    CuO/TiO2500

    oC

    R

    R

    A

    CuO

    ACuO/TiO

    2600

    oC

    Gambar 4.1. Pola difraksi sinar-X CuO/TiO2

    Pada Gambar 4.1 puncak yang ditandai A dan R menerangkan fasa anatase

    dan rutil TiO2. Berdasarkan data Powder Diffraction File (PDF) #751537, TiO2

    anatase mempunyai struktur kristal yang berbentuk tetragonal dengan panjang

    sumbu a=b=3730 , c=9370 . Pada K-400, K-500 dan K-600 muncul puncak

    difraktogram pada 2 = 25,6yang menunjukkan kecocokan difraktogram PDF

    standar TiO2anatase yaitu pada 2 = 25,69. Selain itu pada K-400, 2 = 54,72

    i

    n

    t

    e

    n

    s

    i

    t

    a

    s

    K-400

    K-500

    K-600

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    42/87

    29

    menunjukkan kecocokkan terhadap difraktogram standar yaitu pada 2 = 54,775.

    Pada K-500 dan K-600, 2 = 54,72 mengalami pergeseran ke 2 = 54,48 dan

    54,59. Namun pada K-500 dan K-600 terbentuk fase TiO2rutil yang ditunjukkan

    pada masing-masing 2 = 27,56; 36,16 dan 27,46; 36,34 yang mirip dengan

    PDF standar TiO2rutil #781510. Hal ini menunjukkan bahwa pemanasan terlalu

    tinggi menyebabkan terbentuknya fase rutil pada TiO2. Tabel 4.2 menunjukkan

    perbandingan komposisi fase anatase dan rutil kristal TiO2pada masing-masing

    sampel.

    Tabel 4.2 Komposisi fase kristal TiO2pada CuO/TiO2

    Kode Sampel Anatase Rutil

    K-400K-500K-600

    16,27%11,322%8,964%

    -6,104%8,167%

    Berdasarkan data difraktogram standar CuO PDF #800076 puncak khas

    CuO terlihat pada 2= 35,54, 38,97 dan 48,85. Difraktogram pada K-500 dan

    K-600 menunjukkan kecocokan dengan difragtogram standar CuO pada masing-

    masing 2 = 38,94 dan 38,95. Pada K-400, terdapat pergeseran difraktogram

    pada 2 = 38,18 dan 48,47.

    Kenaikan temperatur kalsinasi menyebabkan terbentuknya fase rutil pada

    TiO2. Dalam Zhu et al. (2011), TiO2 rutil lebih stabil pada suhu tinggi, namun

    mempunyai luas permukaan yang lebih kecil dibandingkan TiO2anatase. Hal ini

    menyebabkan TiO2 rutil kurang baik untuk diaplikasikan sebagai support. Dari

    hasil analisis fasa kristal TiO2, K-400 memiliki kriteria untuk diaplikasikan

    sebagai support karena mempunyai fasa anatase lebih banyak dibandingkan

    dengan K-500 dan K-600. Puncak CuO pola difraksi K-400 yang tidak terlihat

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    43/87

    30

    pada 2 = 38,9disebabkan CuO terdispersi pada permukaan TiO2. Hal ini mirip

    dengan penelitian Ding et al.(2005) yang menyatakan bahwa puncak CuO tidak

    terlihat pada pola difraksi CuO/Ti0.5Zr0.5O2 karena luas permukaan Ti0.5Zr0.5O2

    yang besar, sehingga partikel CuO terdispersi pada permukaan Ti0.5Zr0.5O2. Maka

    pada K-400 mempunyai situs aktif CuO yang menempel pada permukaan TiO2.

    Tabel 4.3 menunjukkan hasil analisis ukuran kristal CuO/TiO2 melalui

    metode Debye-Scherer.

    Tabel 4.3 Ukuran partikel katalis CuO/TiO2dari analisis XRD

    Kode SampelUkuran Partikel

    (nm)K-400K-500K-600

    6,89017,71641,877

    Pada Tabel 4.3, ukuran kristal menunjukkan kenaikan seiring dengan penambahan

    temperatur kalsinasi. Hal ini disebabkan pemanasan pada suhu terlalu tinggimenyebabkan terjadinya sintering. K-400 menunjukkan ukuran kristal yang paling

    kecil. Ukuran kristal yang semakin kecil akan meningkatkan luas permukaan

    nanokatalis CuO/TiO2sehingga aktifitas katalitiknya akan semakin baik.

    4.2.2 Penentuan Luas Permukaan, Rerata Jari-jari dan Volume Pori

    CuO/TiO2

    Luas permukaan katalis yang semakin besar menyebabkan kontak yang

    terjadi antara reaktan dan permukaan katalis juga semakin besar sehingga fenol

    yang terdegradasi lebih banyak. Selain luas permukaan katalis, ukuran jari-jari

    pori yang besar dapat membantu molekul fenol untuk dapat masuk ke dalam pori

    katalis. Data hasil karakterisasi kristal CuO/TiO2 menggunakan metode BET

    ditunjukkan pada Tabel 4.4.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    44/87

    31

    Tabel 4.4 Hasil karakterisasi luas permukaan spesifik, rerata jari-jari pori danvolume total CuO/TiO2

    Kode SampelLuas PermukaanSpesifik (m2/g)

    Rerata Jari-jariPori ()

    Volume Pori(cc/g)

    K-400K-500K-600

    89,276,8729,94

    36,5352,91102,5

    0,16670,20330,1505

    Luas permukaan nanokatalis CuO/TiO2 semakin rendah pada kenaikan

    suhu pemanasan. Hal ini disebabkan terjadinya sintering pada pemanasan yang

    terlalu tinggi. Menurut Wardhani (2009), sintering merupakan suatu proses

    berkumpulnya partikel-partikel logam secara kompak yang membentuk

    gumpalan-gumpalan pada permukaan pori pengemban sehingga menutup

    sebagaian pori dan sisi aktif katalis. Data tersebut menyatakan bahwa terdapat

    hubungan antara ukuran kristal dan luas permukaan nanokatalis CuO/TiO2.

    Kenaikan suhu pemanasan menyebabkan ukuran kristal nanokatalis CuO/TiO2

    semakin besar dan memiliki luas permukaan yang semakin kecil. Ukuran rerata

    jari-jari pori semakin besar pada kenaikan suhu pemanasan. Namun pada volume

    pori tidak menunjukkan suatu keteraturan berdasarkan kenaikan suhu pemanasan.

    4.2.3 Analisis Morfologi dan Komposisi CuO/TiO2

    SEM digunakan untuk mengetahui bentuk morfologi padatan yang telah

    dipreparasi. Analisis menggunakan SEM-EDX dilakukan setelah memilih

    nanokatalis CuO/TiO2yang paling memenuhi syarat sebagai katalis diantara tiga

    katalis yang disintesis dengan variasi temperatur kalsinasi. Hasil pengujian XRD

    dan BET, padatan yang mempunyai ukuran partikel paling kecil dan luas

    permukaan paling besar ditunjukkan pada K-400. Padatan tersebut kemudian

    dianalisis menggunakan SEM-EDX. Hasil analisis SEM yang berupa foto

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    45/87

    32

    kenampakan padatan, ditunjukkan pada Gambar 4.2 dengan perbesaran 500 kali

    dan 20.000 kali. Foto SEM tersebut kemudian dibandingkan dengan foto SEM

    CuO/TiO2dalam penelitian Manivel et al.(2010), yang ditunjukkan pada Gambar

    4.3.

    Menurut Manivel et al.(2010), warna putih dalam gambar menunjukkan

    partikel TiO2 dan dopan CuO adalah bidang-bidang kecil berwarna abu-abu.

    Dopan CuO menempati bagian dalam pori TiO2.

    Gambar 4.2. Foto SEM K-400 dengan perbesaran 500 kali dan 20.000 kali

    Gambar 4.3 Foto SEM CuO/TiO2dalam Manivel et al., 2010dengan perbesaran 3000 kali

    TiO2

    CuO

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    46/87

    33

    Pada Gambar 4.2, warna abu-abu menyebar hampir pada seluruh

    permukaan partikel. Hal ini menunjukkan bahwa partikel CuO hanya tersebar

    pada permukaan TiO2, tidak sampai terdopan pada pori TiO2. Kristal yang

    dihasilkan memiliki bentuk yang tidak homogen dan masih terdapat agregat. Hal

    ini disebabkan oleh pengadukan yang kurang lama dan penambahan PEG yang

    belum optimal. Gambar 4.4 menunjukkan hasil analisis EDX komposisi kristal

    CuO/TiO2 dan Tabel 4.5 menunjukkan komposisi CuO dan TiO2 pada padatan

    CuO/TiO2.

    Gambar 4.4 Spektrum EDX K-400

    Tabel 4.5 Komposisi padatan CuO/TiO2

    Senyawa % Massa

    CCl

    TiO2CuO

    7,752,3385,644,29

    Spektrum EDX memperlihatkan munculnya puncak Ti dan Cu pada kristal

    CuO/TiO2. Puncak Ti ditunjukkan dengan warna hijau, sedangkan puncak Cu

    ditunjukkan dengan warna merah. Hasil analisis berdasarkan EDX, diketahui %

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    47/87

    34

    massa CuO yang terdapat pada kristal CuO/TiO2adalah 4,29%. Hal ini berbeda

    dengan massa CuO acuan pada saat sintesis kristal CuO/TiO2. Massa CuO yang

    ditambahkan sebesar 5% dari berat keseluruhan. Terdapatnya perbedaan % massa

    dikarenakan sebagian kecil logam Cu berkurang pada saat proses sintesis. Dari

    data EDX juga menunjukkan bahwa masih adanya unsur karbon dalam kristal

    CuO/TiO2. Hal ini disebabkan pada saat akan dilakukan kalsinasi padatan belum

    kering. Maka senyawa organik dari reaktan pada saat sintesis tidak terdekomposisi

    sempurna.

    Berdasarkan hasil karakterisasi nanokatalis CuO/TiO2 didapatkan

    informasi bahwa kristalinitas CuO/TiO2 tidak semakin baik pada penambahan

    suhu pemanasan. Semakin tinggi suhu menyebabkan fase TiO2berubah menjadi

    rutil dan ukuran kristal yang semakin besar karena terjadinya sintering. Hasil

    analisis data XRD ditunjukkan terbentuknya fasa rutile pada K-500 dan K-600.

    Luas permukaan yang semakin besar berbanding terbalik dengan penambahan

    suhu pemanasan, namun ukuran pori semakin besar seiring dengan semakin tinggi

    suhu pemanasan. K-400 menunjukkan luas permukaan yang paling besar, namun

    memiliki rerata jari-jari pori paling kecil, yaitu 36,53 . Katalis dengan ukuran

    pori tersebut dianggap cocok untuk diaplikasikan pada proses oksidasi fenol

    karena tidak terlalu besar dan tidak terlalu kecil untuk menyerap molekul fenol

    yang berukuran 6 . Analisis menggunakan SEM-EDX menunjukkan bahwa

    morfologi kristal K-400 masih belum homogen.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    48/87

    35

    4.3 Uji Aktifitas Nanokatalis CuO/TiO2untuk Degradasi Fenol

    Limbah fenol yang digunakan dalam penelitian ini adalah limbah fenol

    sintetis dengan konsentrasi fenol 100 ppm. Kandungan fenol tersisa diketahui

    dengan uji spektrofotometer menggunakan metode adisi standar. Proses degradasi

    limbah fenol dengan nanokatalis CuO/TiO2menggunakan gas oksigen sebagai zat

    pengoksidasi. Katalis yang digunakan dalam proses ini adalah K-400.

    Pengambilan sampel dilakukan pada saat proses proses degradasi dengan waktu

    yang bervariasi. Sebelum pengukuran kadar fenol sisa, kompleks fenol diukur

    panjang gelombang maksimumnya. Berdasarkan data penelitian diperoleh

    absorbansi maksimum kompleks fenol pada panjang gelombang maksimum 507

    nm. Hasil analisis kadar fenol tersisa bergantung waktu disajikan dalam Tabel 4.6

    dan Gambar 4.5.

    Tabel 4.6 Analisis kadar fenol sisa degradasi menggunakan katalis CuO/TiO2

    Sampel AbsorbansiKadar fenolsisa (ppm)

    %D

    8 menit A1 0.034 10.625 36.25A2 0.05

    15 menit A1 0.03 7.895 52.632A2 0.049

    30 menit A1 0.029 7.25 56.5A2 0.049

    50 menit A1 0.021 6.563 60.625A2 0.037

    110 menit A1 0.032 9.412 43.529A2 0.049

    155 menit A1 0.033 9.706 41.765A2 0.05

    Sebelum A1 0.04 16.667A2 0.052

    Keterangan :

    A1= Absorbansi cuplikan sampel

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    49/87

    36

    A2= Absorbansi cuplikan sampel+standar%D = % fenol terdegradasi

    Gambar 4.5 Kurva persentase degradasi berbanding waktu degradasi

    Hasil pengukuran kadar fenol tersisa dalam proses degradasi fenol

    menggunakan nanokatalis CuO/TiO2menunjukkan waktu optimum pada saat t=50

    menit yaitu sebanyak 60,625%. Gambar 4.4 menunjukkan penurunan persentase

    degradasi pada t=110 menit. Hal ini kurang sesuai dengan teori bahwa semakin

    lama waktu degradasi, maka semakin banyak persentase degradasi yang diperoleh.

    Waktu optimum proses degradasi didapat dari data persentase degradasi yang

    tidak mengalami perubahan signifikan dengan bertambahnya waktu proses.

    Ketidaksesuaian ini diakibatkan oleh fenol yang telah jenuh oleh CuO/TiO2, maka

    pemisahan fenol dengan CuO/TiO2 menjadi lebih sukar. Larutan yang jenuh

    mempengaruhi proses pembacaan absorbansi pada sampel. Pada saat pengukuran

    sampel juga dijumpai kesulitan yaitu pengaturan pH agar homogen pada setiap

    0

    1020

    30

    40

    50

    60

    70

    0 50 100 150

    %Degradasi

    waktu degradasi (menit)

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    50/87

    37

    OO

    H

    O

    C6H4 HC6H4

    OH

    +

    OH

    C6H4 OOH+

    O

    HC6H4

    OH

    C6H4 H + CuO/TiO2 C6H4 H

    O

    + H CuO/TiO2

    sampel. Hal ini juga mempengaruhi kelinieran absorbansi fenol sisa bergantung

    waktu.

    Pada proses oksidasi katalitik telah diketahui bahwa terjadi reaksi radikal

    bebas di permukaan katalis (Eftaxias, 2002). Menurut Wu et al. (2003),

    mekanisme radikal pada proses oksidasi katalitik fenol adalah sebagai berikut:

    Pada mekanisme tersebut, C6H4H=O adalah radikal penoksi dan C6H4HOOO

    adalah radikal peroksi. Aktivasi kedua radikal diinisiasi dari reaksi antara fenol,

    oksigen dan katalis. Menurut Gates (1991) dalam Wu et al. (2003), pada proses

    dimana logam transisi memudahkan radikal bebas pada reaksi, kemungkinan

    logam bereaksi secara cepat dengan polutan organik.

    4.4 Analisis Senyawa Hasil Degradasi Fenol

    Analisis senyawa hasil degradasi fenol dilakukan dengan menggunakan

    instrumen Gas Chromatography-Mass Spectrophotometer (GC-MS). Hasil yang

    dipilih untuk dianalisis menggunakan GC-MS adalah hasil degradasi dengan

    waktu reaksi 50 menit. Kromatogram GC hasil degradasi fenol dengan waktu

    O

    HC6H4 + O2 C6H4

    O

    H

    OO

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    51/87

    38

    reaksi 50 menit disajikan pada Gambar 4.6, sedangkan analisis kromatogram GC

    senyawa hasil degradasi fenol disajikan pada Tabel 4.7.

    Gambar 4.6 Kromatogram senyawa hasil degradasi fenol

    Tabel 4.7 Analisis kromatogram senyawa hasil degradasi fenol

    Dari keterangan pada Tabel 4.7, kromatogram GC hasil degradasi fenol

    memunculkan 2 puncak dengan puncak paling dominan yaitu nomor 2 dengan

    kelimpahan 63,47% dan waktu retensi 2,319 menit. Puncak nomor 1 dengan

    kelimpahan 36,53% diduga adalah pengotor dari sampel fenol sisa degradasi.

    Analisis MS menunjukkan puncak nomor 2 adalah 2-propanon. Spektrum

    massa puncak nomor 2 disajikan pada Gambar 4.7.

    Gambar 4.7 Spektrum massa senyawa hasil degradasi fenol

    Munculnya puncak ion molekul pada m/z=58 menyatakan bahwa massa molekul

    senyawa tersebut sama dengan massa molekul 2-propanon. Ion molekul dengan

    PuncakWaktu Retensi

    (menit)Kelimpahan

    (%)Kemungkinan

    Senyawa12

    2,1522,319

    36,5363,47

    3-nonuna-2-ol2-propanon

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    52/87

    39

    CH3 C CH3

    OCH3

    CH3 C+

    O

    m/z=58 melepas CH3 membentuk pecahan molekul dengan m/z=43. Berikut

    fragmentasi yang terjadi :

    Hasil analisis menggunakan GC-MS menunjukkan bahwa waktu retensi

    2,319 menit merupakan puncak dominan dengan persentase 63,47%. Puncak

    tersebut diduga sebagai senyawa hasil degradasi fenol. Senyawa hasil degradasi

    fenol berupa 2-propanon diduga diperoleh dari oksidasi fenol menjadi alkohol

    sekunder yang teroksidasi lebih lanjut menjadi 2-propanon.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    53/87

    40

    BAB 5

    PENUTUP

    5.1 Kesimpulan

    Berdasarkan hasil penelitian, maka simpulan yang diperoleh adalah sebagai

    berikut :

    1. Pengaruh variasi temperatur kalsinasi terhadap karakter kristal CuO/TiO2

    yang dihasilkan adalah:

    a. Kristal CuO/TiO2 yang disintesis dengan metode sol-gel modifikasi

    larutan polimer PEG, mempunyai fase TiO2anatase pada temperatur

    kalsinasi 400C dan pada kenaikan temperatur kristal akan berubah

    fase menjadi TiO2rutil.

    b.

    Kenaikan temperatur kalsinasi mengakibatkan kenaikan ukuran kristal

    CuO/TiO2karena terjadi sintering.

    c. Pada pengukuran menggunakan metode BET, luas permukaan

    nanokatalis CuO/TiO2 mengalami penurunan pada kenaikan

    temperatur kalsinasi.

    Analisis menggunakan SEM-EDX menunjukkan bahwa nanokatalis

    CuO/TiO2 yang disintesis menggunakan metode sol-gel modifikasi

    mempunyai bentuk yang belum homogen dan pendistribusian CuO pada

    TiO2juga belum homogen.

    2. Nanokatalis CuO/TiO2dapat diaplikasikan sebagai katalis degradasi fenol

    dengan waktu optimum t=50 menit sebesar 60,625%.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    54/87

    41

    5.2 Saran

    Berdasarkan hasil penelitian, maka saran yang diberikan oleh penulis adalah

    sebagai berikut :

    1. Perlu dilakukan optimalisasi lebih lanjut terhadap metode sintesis

    nanokatalis CuO/TiO2 yaitu dari segi waktu reaksi, waktu kalsinasi,

    jumlah CuO yang ditambahkan, dan lain-lain.

    2. Perlu dilakukan optimasi lebih lanjut mengenai konsentrasi katalis dan

    tekanan pada proses oksidasi katalitik fenol.

    3. Perlu dilakukan penelitian lebih lanjut mengenai pemanfaatan ulang

    katalis yang telah digunakan untuk proses degradasi.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    55/87

    42

    DAFTAR PUSTAKA

    Abdullah M. & Khairurrijal, 2010. Karakterisasi Nanomaterial; Teori,Penerapan, dan Pengolahan Data. Bandung: CV. Rezeki Putera.

    Agustine, R. L. 1996. Heterogeneous Catalyst for the Synthetic Chemist. NewYork: Marcel Dekker Inc.

    Ali, R. & O.B. Siew. 2006. Photodegradation of New Methylene Blue N inAqueous Solution Using Zinc Oxide and Titanium Oxide as Catalyst.

    Jurnal Teknolog 45(F): 31-42.

    Arutanti, O., dkk. 2009. Penjernihan Air Dari Pencemar Organik dengan ProsesFotokatalis pada Permukaan Titanium Dioksida (TiO2). Jurnal

    Nanosains dan Nanoteknologi. ISSN 1979-0880.

    Astutik, P. 2010.Efektivitas Degradasi Fenol Secara Fotokatalitik MenggunakanPadatan ZnTiO3 yang Dipreparasi Dengan Metode Sol-Gel. TugasAkhir 2. Semarang: FMIPA Universitas Negeri Semarang.

    Ding, G. H., X. Y. Jiang & X. M. Zheng. 2005. Effect of Carrrier on CuO/TiO 2and CuO/Ti0.5Zr0.5O2 Catalysts in the NO+CO Reaction. ChineseChemical Letters Vol.16, No.2: 275-278.

    Eftaxias, A. 2002. Catalytic Wet Air Oxidation of Phenol in a Trickle BedReactor: Kinetics and Reactor Modelling. Dissertation. Taragona:Rovira Virgili University.

    Fessenden, R. J. & J. S. Fessenden. 1992. Kimia Organik. Jilid II. Jakarta :Erlangga.

    Fransisco, M. S. P. & V. R. Mastelaro. 2002. Inhibition of the Anatase-Rutile withAddition of CeO2 to CuO-TiO2 System: Raman Spectroscopy, X-rayDiffraction, and Textural Studies. Chem Mater,14: 2514-2518.

    Ghane, M., et al. 2010. Synthesis and Characterization of a Bi-Oxide nanoparticleZnO/CuO by Thermal Decomposition of Oxalate Precursor Method.

    International Journal of Nano Dimension. ISSN : 2008-8868.

    Golestani, A., et al. 2011. Modeling of Catalyst Deactivation in Catalytic Wet AirOxidation of Phenol in Fixed Bed Three-Phase Reactor. Worls Academyof Science and Technology 73.

    Harmankaya, M. & G. Gndz. 1995. Catalytic of Phenol in Aqueous Solution.Tr. J. of Engineering and Environmental Sciences. 1998:9-15.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    56/87

    43

    Hendayana, S., dkk. 1994.Kimia Analitik Instrumen. Semarang: IKIP SemarangPress

    Johan, M. R., et al. 2011. Annealing Effect on the Properties of Copper OxideThin Films Prepared by Chemical Deposition. Int. J. Electrochem.,6(2011): 6094-6104.

    Lee, G. H., et al. 2002. Catalytic Combustion of Benzene Over Copper OxideSupported on TiO2 Prepared by Sol-Gel Method. J. Ind. Eng. Chem.,Vol.8, No. 6: 572-577.

    Lestari, D. S. 2011. Preparasi Nanokomposit Zno/Tio2 Dengan MetodeSonokimia Serta Uji Aktivitasnya Untuk Fotodegradasi Fenol. Tugas

    Akhir 2. Semarang: Universitas Negeri Semarang.

    Liherlinah et al. 2009. Sintesis Nanokatalis CuO/ZnO/Al2O3 untuk MengubahMetanol Menjadi Hidrogen untuk Bahan Bakar Kendaraan Fuel Cell.

    Jurnal Nanosains dan Nanoteknologi. ISSN 1979-0880

    Luna, A. J., et al. 2009. Total Catalytic Wet Oxidation Of Phenol and ItsChlorinated Derivates With MnO2/CeO2Catalyst In A Slurry Reactor.

    Brazilian Journal of Chemical Engineering, Vol. 26 No.03: 493-502.

    Meytal, Y. I. M. & M. Sheintuch. 1998. Catalytic Abatement of Water Pollutants.Ind. Eng. Chem. Res., 37: 309-326.

    Massa, P. A., et al. 2004. Catalyst System For The Oxidation of Phenol In Water.Latin American Applied Research, 34: 133-140.

    Manivel, A., et al.2010. CuO-TiO2Nanocatalyst for Photodegradation of AcidRed 88 in Aqueous Solution. Science of Advanced Materials Vol.2, 51-57.

    Pestunova, O. P. , O. L. Ogorodnikova & V. N. Parmon. 2003. Studies on the

    Phenol Wet Peroxide Oxidation in the Presence of Solid Catalysts.Chemistry for Sustainable Development 11: 227-232.

    Prabowo, A. R. & Wijayanto, H. 2010. Penurunan Kadar Fenol denganMemanfaatkan Baggase Fly Ash dan Chitin sebagai Adsorben.Surabaya: Institut Teknologi Surabaya

    Sanchez, K. D. A, et al.2011. Preparation, Characterization and PhotocatalyticProperties of TiO2 Nanostructured Speres Synthesized by Sol-GelMethod Modified with Ethylene Glycol. J. Sol-Gel Technol. 58:360-365.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    57/87

    44

    Sari, A. P. 2011. Penurunan Kadar Fenol Secara Fotokatalitik MenggunakanSrTiO3 Dalam Limbah Industri Tekstil di Sungai Jenggot Kota

    Pekalongan.Tugas Akhir 2. Semarang: Universitas Negeri Semarang.

    Silva, A. M. T., et al. 2003. Catalytic Studies in Wet Oxidation of Effuents FromFormaldehyde Industry. Chemical Engineering Science: 963-970.

    Slamet, R. Arbianti & Daryanto. 2005. Pengolahan Limbah Organik (Fenol) danLogam (Cr6+atau Pt4+) Secara Simultan Dengan Fotokatalis TiO2, ZnO-TiO2 dan CdS-TiO2.Makara Teknologi, Vol. 9 No. 2.

    Slamet, R. Arbianti & E. Marliana. 2007. Pengolahan Limbah Cr(VI) dan Fenoldengan Fotokatalis Serbuk TiO2dan CuO/TiO2.Reaktor, Vol. 11 No.2,

    Desember 2007, Hal. : 78-85.

    Stuber, F. et al. 2001. Catalytic Wet Air Oxidation of Phenol Using ActiveCarbon: Performance of Discontinuous and Continuous Reactors.

    Jurnal of Chemical Technology and Biotechnology, 76:743-751.

    Suwanprasop, S. 2005. Oxidation of Phenol on Fixed Bed of Active Carbon.Thesis. Toulouse: INP Toulouse France.

    Swantomo, D., N. A. Kundari & S. L. Pambudi. 2009. Adsorpsi Fenol DalamLimbah Dengan Zeolit Alam Terkalsinasi. Seminar Nasional V SDMTeknologi Nuklir. ISSN 1978-0176.

    Tuan, N. M. et al.2009. Low Temperature Synthesis of Nano-TiO2 anatase onNafion Membrane for Using on DMFC.Journal of Physics: ConferenceSeries 187.

    Triyono. 2002. Kimia Katalis. Yogyakarta: Fakultas Matematika dan IlmuPengetahuan Alam: Universitas Gadjah Mada.

    Ulyani, V. 2008. Reaksi Katalisis Oksidasi Vanili Menjadi Asam Vanilat

    Menggunakan Katalis TiO2-Al2O3 (1:1) Yang Dibuat Dengan PEG6000. Skripsi. Depok: FMIPA Universitas Indonesia.

    Wardhani, S. 2009. Studi Pengaruh Konsentrasi Zn(II) Pada Preparasi KatalisZeolit-Zno Terhadap Oksidasi Fenol. Malang : Universitas Brawijaya.

    Wang, L. 2006. Preparation and Characterization of Properties ofElectrodeposited Copper Oxide Films. Disertation. Texas: TheUniversity of Texas at Arlington.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    58/87

    45

    Wijaya, K., et al. 2005. Synthesis of Fe2O3- montmorillonite and its application asa photocatalyst for degradation of congo Red Dye. Indonesian Journal

    of Chemistry, 5 (1) 41-47.

    Wu, Q., X. Hu & P. L. Yue. 2003. Kinetic Study on Catalytic Wet Air Oxidationof Phenol. Chemical Engineering Science 58: 923-928.

    Yang, X. 2008. Sol-Gel Synthesized Nanomaterials for EnvironmentalApplications. Dissertation. Manhattan: Kansas State University.

    Zhu, H., L. Dong & Y. Chen. 2011. Effect of Titania structure on the Properties ofIts Supported Copper Oxide Catalysts. Journal of Colloid and

    Interface Science 357: 497-503.

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    59/87

    46

    LAMPIRAN

    Lampiran 1 Skema Cara Kerja

    A. Preparasi Nanokatalis CuO/TiO2

    5 gram PEG dalam 50 ml H2O

    ditambah

    Campuran CuO/TiO2

    dan PEG

    diaduk 1,5 jam

    Nanokatalis CuO/TiO2

    Furnace pada suhu

    400C, 500C dan

    600C

    0,76 gram Cu(NO3)2.3H2O + 2,2 ml H2O

    18,4 ml TiPP + 4,5 ml H2O

    diaduk 30 menit3,6 ml etanol 1,2 ml HCl

    ditambah

    dicam ur sambil diadukCampuran TiO2

    diaduk 1 jam

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    60/87

    47

    B. Karakterisasi Nanokatalis CuO/TiO2

    CuO/TiO2

    CuO/TiO2400C CuO/TiO2500C CuO/TiO2600C

    XRD dan BET

    SEM-EDX

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    61/87

    48

    C. Proses Degradasi Senyawa Fenol

    Sampel

    Diencerkan

    dengan H2O

    FiltratResidu

    Diuji dengan

    IR dan GC-MS

    Diuji dengan

    spektro UV-Vis

    Dibiarkan sampai

    dingin kemudian

    disaring

    Dialiri oksigen

    200 ml/menit

    Campuran Fenol

    teroksidasi

    Dipanaskan hinggasuhu 70C

    Campuran fenol

    dan katalis

    0,5 gram katalisCuO/TiO2

    Diaduk hingga

    homogen dalam labu

    alas bulat leher tiga

    Pemanasan hingga suhu 90C

    dan dilanjutkan bereaksi selama

    (8, 15, 30, 50, 110, 155) menit

    CO2(g)Fenol teroksidasi

    100 ppm Fenol 250 ml

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    62/87

    49

    D. Uji Fenol Sisa Degradasi Menggunakan Metode Adisi Standar

    masing-masing

    diencerkan 20 kali

    diencerkan

    masing-masing 25ml ditempatkan

    diambil 25 ml sebanyak

    6 kali dan masing-masing ditempatkan

    ditambah ditambahErlenmeyer A Erlenmeyer B+ H2O 25 ml

    Fenol terdegradasi 8 menit, 15menit, 30 menit, 50 menit,

    110 menit, 155 menit

    Sampel fenol terdegradasi 8 menit,

    15 menit, 30 menit, 50 menit, 110

    menit, 155 menit

    Fenol 100 ppm

    Fenol 5 ppm = Larutan standar

    1,25 ml NH4OH dan pH

    diatur menjadi 7,90,1

    dengan larutan penyangga

    fosfat

    1,25 ml NH4OH dan pH

    diatur menjadi 7,90,1

    dengan larutan penyangga

    fosfat

    Dikomplekskan dengan 0,5

    ml larutan 4-aminoantipirin

    2%, dan ditambah larutan

    kalium ferisianida 8% 0,5 ml

    Dikomplekskan dengan 0,5

    ml larutan 4-aminoantipirin

    2%, dan ditambah larutan

    kalium ferisianida 8% 0,5 ml

    Diaduk dandidiamkan 15 menit

    Diaduk dandidiamkan 15 menit

    Dianalisis dengan Spektrofotometer UV-Vis

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    63/87

    50

    Lampiran 2 Hasil Karakterisasi Menggunakan XRD

    A.

    Hasil XRD K-400

    B. Hasil XRD K-500

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    64/87

    51

    C. Hasil XRD K-600

    D. Difraktogram standar TiO2anatase sebagai pembanding hasil analisis

    XRD

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    65/87

    52

    E. Difraktogram standar TiO2 rutile sebagai pembanding hasil analisis

    XRD

    F. Difraktogram standar CuO sebagai pembanding hasil analisis XRD

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    66/87

    53

    Lampiran 3 Perhitungan Ukuran Kristal

    a.

    K-400

    2 = 25,57; 23,1733; 48,4716

    2 = 25,57

    =

    =0,9 . 0,154

    0,02065 . cos 12,785

    = 7,1895

    2 = 23,1733

    =

    =0,9 . 0,154

    0,0190 . cos 11,5867

    = 7,7679

    2 = 48,4716

    =

    =0,9 . 0,154

    0,0278 . cos 24,2358

    = 5,7141

    Ukuran kristal rata-rata =7,1895+7,7679+5,7141

    3= 6.8905 nm

    Keterangan :D = ukuran (diameter) kristalin (nm) = panjang gelombang sinar-x yang digunakan. Dalam data XRD

    tercantum 1,54 atau sama dengan 0,154 nm = sudut Bragg (2/2)

    B = FWHM satu puncak yang dipilih

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    67/87

    54

    K = konstanta material yang nilainya kurang dari satu. Nilai yangumumnya dipakai untukK0,9

    Dilanjutkan pengukuran untuk K-500 dan K-600 dengan cara yang sama.

    Keterangan :

    1 rad = 57,324 deg1 deg = 0,0174 rad

    KodeSampel

    FWHM(rad)

    FWHM(deg) (B)

    K

    (nm) Cos

    UkuranKristal (nm)

    Rata-rata(nm)

    K-400 1.1866 0.02064684 0.94 0.154 12.785 0.9752 7.189543066 6.890498721.0933 0.01902342 0.94 0.154 11.58665 0.97962 7.7678769061.5967 0.02778258 0.94 0.154 24.2358 0.9118638 5.714076177

    K-5000.3653 0.00635622 0.94 0.154 13.78265 0.9712 23.4498992

    17.71592810.8934 0.01554516 0.94 0.154 12.78 0.97523 9.5487456560.4644 0.00808056 0.94 0.154 27.23945 0.8891 20.14913955

    K-6000.23 0.004002 0.94 0.154 13.8467 0.97094 37.25453071

    41.87748250.1992 0.00346608 0.94 0.154 27.29425 0.888663 46.99729840.2116 0.00368184 0.94 0.154 18.16955 0.950138 41.38061826

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    68/87

    55

    Lampiran 4 Perhitungan Komposisi Fase Kristal TiO2 pada

    CuO/TiO2

    Perhitungan komposisi fase kristal TiO2 pada CuO/TiO2 dilakukan dengan

    menimbang berat kurva hasil analisis XRD.

    1. K-400

    Berat kertas kurva = 0,236 gram

    Berat kurva anatase = 0,0384 gram

    % =

    . 100%

    % =0,0384

    0,236. 100%

    = 16,27%

    2. K-500

    Berat kertas kurva = 0,4063 gram

    Berat kurva anatase = 0,046 gram

    Berat kurva rutil = 0,0248 gram

    % =

    . 100%

    % =0,046

    0,4063 . 100%

    = 11,3217%

    % =

    . 100%

    % =0,0248

    0,4063. 100%

    = 6,104%

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    69/87

    56

    3. K-600

    Berat kertas kurva = 0,2008 gram

    Berat kurva anatase = 0,018 gram

    Berat kurva rutil = 0,0164 gram

    % =

    . 100%

    % =0,018

    0,2008. 100%

    = 8,964%

    % =

    . 100%

    % =0,0164

    0,2008. 100%

    = 8,167%

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    70/87

    57

    Lampiran 5 Hasil Karakterisasi Menggunakan BET

    A.

    K-400

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    71/87

    58

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    72/87

    59

    B. K-500

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    73/87

    60

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    74/87

    61

    C. K-600

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    75/87

    62

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    76/87

    63

    Lampiran 6Alur Perolehan Data BET

    Keterangan :meliputialur kerjainstrumen yang digunakan

    n = jumlah atom gas yang diadsorpsi (mol/gram)nm = jumlah atom gas yang menempel pada permukaan

    sampel untuk membentuk satu lapisan penuh(mol/gram)

    c = konstanta BET dalam adsorbs monolayer

    Data tekanan relatif (P/P0)

    dan jumlah gas yangdiadsorbsi (n)

    Ukuran Pori Volume Pori

    BET

    Luas Permukaan

    Spesifik

    Nanokatalis CuO/TiO2

    ( 0)=

    1

    +

    1

    .

    0

    = +

    Kurva

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    77/87

    64

    Lampiran 7 Alur Perhitungan Data BET

    Keterangan :NA = bilangan Avogadro (6,625x10

    23) = luas satu atom gas N2(16,2x10

    -20m2) = massa jenis sampel (gram/m3)S1 = luas permukaan satu partikel (m

    2/gram)Sp = luas permukaan pori (m

    2/gram)Sp1 = luas permukaan satu pori (m

    2/gram)Dp = rata-rata jari pori (m

    3)Vp1 = volume satu pori (m

    3)m1 = massa satu partikel sampel (gram)

    jumlah total

    atom gas yangmenempel

    Didapat nilai cdan nm

    ( 0)=

    1

    +

    1

    .

    0

    = +

    Kurva

    konstanta

    =

    =1

    massa pori total

    1 =

    3

    6

    1 =1

    =

    = =

    =6

    1 =3

    6

    1 =2

    luas

    permukaan

    spesifik

    diameter rata-rata partikel

    =1

    = +

    =11 =

    2

  • 7/24/2019 Sintesis Dan Karakterisasi Nanokatalis

    78/87

    65

    Lampiran 8 Hasil Karakterisasi Menggunakan